阿秒核心级光谱揭示实时分子动力学
化学反应是复杂的机制。涉及许多不同的动态过程,影响现有原子的电子和原子核。很多时候,强耦合的电子和核动力学会引起无辐射弛豫过程,称为圆锥相交。这种动力学是许多生物和化学相关功能的基础,很难通过实验检测到。
当人们试图同时追踪核运动和电子运动时,问题就出现了,因为它们的动力学很难解开,而且它们发生在相当的超快时间尺度上。这就是为什么在过去几年中,实时捕获分子动力学演化已成为物理学家和化学家共同面临的最紧迫的挑战之一。
然而,在最近的《自然光子学》出版物中,ICFO研究人员StefanoSeverino博士、MaurizioReduzzi博士、AdamSummers博士、Hung-WeiSun、Ying-HaoChien等人在ICFOJensBiegert的ICREA教授的带领下,并提供了理论支持来自耶拿大学的KarlMichaelZiems博士和StefanieGräfe教授提出了一种基于阿秒核心级光谱学的强大工具,用于实时研究分子动力学,该工具能够克服上述挑战。
他们对跟踪气相呋喃演化的方法进行了基准测试,呋喃是一种由碳、氢和一个氧组成的有机分子,以五边形几何形状排列。其环状结构使这种物质被称为化学“环”。
这一选择并不是任意的,因为呋喃是研究杂环有机环的典型系统,杂环有机环是许多不同日常产品(例如燃料、药品或农用化学品)的基本成分。因此,了解它们的动态和放松过程非常重要。
揭开呋喃的生活史
该团队能够对呋喃整个开环动力学的细节进行时间解析,即一个碳和氧之间的键裂变,从而破坏其环状结构。为此,他们必须追踪所谓的圆锥形交叉点(CI),即呋喃在向开环演化过程中所经历的不同能量状态之间的超快通道。
在他们的实验中,光束(泵浦脉冲)首先激发了呋喃分子。然后,使用阿秒和更弱的脉冲(探针)来监测样品中泵引起的变化。
初始光激发后,通过分析吸收光谱随泵浦和探针之间延迟的变化而及时定位三个预期的圆锥形交叉点。吸收特征的出现和消失以及它们的振荡行为提供了呋喃电子态变化的特征。
最重要的是,他们可以看到,通过第一个CI跃迁的过程在初始电子态和最终电子态之间产生了量子叠加,这以量子节拍的形式表现出来。这种超快现象只能用量子理论来解释,在之前的实验中很难识别。
原则上,第二个CI的捕获更具挑战性,因为最终的电子态既不发射也不吸收光子(它是光学暗态),因此,通过传统方法对其进行检测要求极高。然而,在这种情况下,他们的平台和以前一样执行了任务。
此后,应该会发生开环,该小组的设备在检测中再次取得了胜利。分子从闭环几何形状转变为开环几何形状意味着吸收光谱中印记的对称性破缺。研究人员使用的光谱工具被证明对核结构极其敏感,开环表现为新吸收峰的出现。
最后,分子通过第三个圆锥形交叉点松弛到基态(可用的最低分子轨道),其转变再次被精确地时间分辨。
阿秒核心级吸收光谱的成功
总而言之,比格特和他的团队提出并成功报告了一种新的分析方法,以揭示分子在其固有超快时间尺度内开环的复杂过程。
他们的尖端技术将高时间分辨率和相干能谱相结合,使他们不仅能够跟踪呋喃在圆锥形交叉点上的跃迁,还能够识别电子和核相干性、量子拍频、光学暗态和对称性变化,从而提供了一种整个放松过程的极其详细的图片。
需要强调的是,阿秒核心级光谱学的能力并不限于这种特定的分子,而是由设计用于其他物种的通用工具组成。
因此,这种新机制可以揭示相关功能的复杂动态,例如DNA基础的光保护机制。此外,研究人员认为有效分子反应和能量弛豫动力学的操纵是他们工作中最有前途的应用。
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