具有高储氢性能的有机超分子晶体可提高燃料电池汽车效率
氢气通常被视为未来的燃料,因为它零排放,重量能量密度高,这意味着与汽油相比,每单位质量氢气储存的能量更多。然而,氢气体积密度低,这意味着它会占用大量空间,这对高效储存和运输构成挑战。
为了解决这些缺陷,氢气必须在储罐中压缩至700巴的压力,这个压力非常高,不仅成本高昂,还存在安全隐患。
为了使氢燃料电池汽车(FCV)普及,美国能源部(DOE)对储氢系统设定了具体目标:储氢材料重量的6.5%应为氢气(重量储氢容量为6.5wt%),每升储氢材料应容纳50克氢气(体积储氢容量为50gL-1)。这些目标确保车辆可以在不消耗过多燃料的情况下行驶合理的距离。
实现这些目标的一个有希望的策略是开发多孔吸附材料,例如金属有机骨架(MOF)、共价有机骨架(COF)和多孔有机聚合物(POP)。所有这些材料都具有一个共同的特点:它们具有多孔结构,可以有效地捕获和储存氢气。这种方法还旨在促进在较低压力(例如100巴以内)下储氢。
尽管在超越DOE的重量目标方面取得了进展,但许多吸附材料仍然难以满足体积容量需求,很少有材料能够同时兼顾体积和重量目标。从工业角度来看,体积容量比重量容量更重要,因为车辆储罐的空间有限。
储氢系统的容量直接影响燃料电池汽车的续航里程。因此,开发能够最大限度提高体积容量同时保持出色重量容量的氢吸附剂至关重要。实现这一目标需要在同一材料内平衡较高的体积和重量表面积。
研究人员正在研究各种储氢材料,其中有机超分子晶体由有机分子通过非共价相互作用组装而成,由于其可回收性,是一种很有前途的选择。然而,它们的潜力仍未得到充分开发,因为设计具有平衡的高重量和体积表面积并保持稳定性的超分子晶体非常困难。
一种称为链状化的现象涉及多孔材料中的机械互锁网络,通常可增强稳定性。然而,链状化通常会通过阻塞可接触表面来减少表面积,使材料孔隙率降低,通常不适合储氢。通常会努力将其最小化或避免。
为了释放超分子晶体在储氢方面的潜力,由FraserSTODDART教授领导的合作研究团队,与香港大学化学系的研究助理教授ChunTang博士、RuihuaZhang博士以及美国西北大学化学与生物工程系的RandallSnurr教授一起,展示了一种可控的“点接触连接策略”。
这种创新方法利用氢键(横截面可视为一个“点”),而不是传统的[π···π]堆积(涉及较大的“表面”重叠),以精确的方式引导超分子晶体中的连接。基于这一策略,研究人员创建了一个组织良好的框架,可最大限度地减少相互渗透造成的表面损失,并调整孔径(~1.2–1.9纳米)以实现最佳储氢效果。
结果,研究小组获得了一种超分子晶体,其重量比(3,526m2g-1)和体积比(1,855m2cm-3)在所有已报道的(超)分子晶体中均创下了历史新高,而且稳定性高,同时(i)实现了优异的材料级体积容量(53.7gL-1),(ii)在实际压力和温度波动条件下(77K/100bar→160K/5bar)平衡了高重量容量(9.3wt%)的储氢能力,以及(iii)尽管是在低温下,但在体积和重量上均超过了DOE最终系统级目标(50gL-1和6.5wt%)。
创新设计
设计平衡高重量和体积表面积并保持高稳定性的有机超分子晶体是一项艰巨的挑战,这阻碍了其在许多应用方面的潜力。
然而,该团队提出了一种点接触连接策略,利用涉及氢键的点接触相互作用来最大限度地减少连接过程中的表面损失。这种设计策略赋予这些超分子晶体平衡的高体积和重量表面积、高稳定性和理想的储氢孔径。
这项研究揭示了有机超分子晶体作为车载氢存储有希望的候选材料的潜力,并强调了定向连接策略在设计坚固的多孔材料方面的应用潜力。
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