纳米级三层在半导体材料中表现出超快电荷转移

成功创新光电半导体器件在很大程度上取决于电荷和激子(电子空穴对)在特定方向上的移动，以产生燃料或电能。

在光合作用中，色素分子吸收太阳能并将其转移到反应中心，在那里能量被转换和利用。在此过程中，光子会产生电子-空穴对，必须将其分离才能引发化学反应。

受自然光合作用过程的启发，美国国家可再生能源实验室 (NREL) 的研究人员开发出一种混合维度 (2D/1D/2D) 三层半导体，以实现激子解离。激子解离步骤是激发电子-空穴对的分裂和空间分离，是一种微观过程，对光伏系统的性能至关重要。

研究人员在ACS Nano上发表的题为“混合维纳米级三层中的超快电荷传输级联”的论文中详细介绍了这一发现。

随着清洁能源转型的推进，将阳光转化为电能的光伏系统的进步至关重要。光伏系统依赖于光激活分离的电子空穴对的产生对来驱动外部电路。

国家可再生能源实验室的研究生研究员亚历克西斯·迈尔斯 (Alexis Myers) 说：“在这项研究中，我们能够创建光激活电子空穴对，并将它们分离很长时间，比以前报道的类似系统的时间更长。”

低维材料为激子转移研究提供了机会

量子限制低维材料(如二维(2D)过渡金属二硫属化合物(TMDC)和一维(1D)单壁碳纳米管)的多样且可调的电子和光学特性(SWCNT))的多样且可调的电子和光学特性使其成为电荷和激子转移基础研究的主要候选材料。

这类材料增强了电子-空穴库仑相互作用，静电力使电子和电子空穴之间产生吸引力，形成激子。为了分离电荷，研究人员必须克服吸引力，而较大的结合能使这一过程变得更加困难。

这些材料表现出较大的激子结合能(即激子解离所需的能量)，这会抑制光伏电池、光电探测器和传感器或太阳能燃料方案中的化学键产生电流。因此，NREL 研究人员寻求开发一种异质三层材料来解决这一挑战。

迈尔斯说：“延长电荷分离寿命对于增加电荷提取的机会是必要的。”

“双层和三层的产生源于增加分离电荷之间距离的愿望。然而，文献中尚不清楚‘分离’电荷是否仍然通过静电结合在界面上。因此，尽管分离，库仑相互作用仍然存在，这会缩短电荷分离寿命。

“在三层中，我们能够依次追踪电子和空穴在每一层中的运动，证实它们确实不再相互束缚。”

延长电荷分离寿命可以实现更好的电流产生

复杂的低维异质结构(如TMDC)具有更长的寿命，可以引发重要的光化学反应，这对于光伏发电至关重要。

亚历克西斯·迈尔斯 (Alexis Myers) 及其团队在两种半导体之间开发了一种混合维异质三层 SWCNT，可实现光诱导电荷转移级联，其中电子(负电荷载流子)向一个方向移动，而空穴(正电荷载流子)向另一个方向移动。

异质三层模拟了植物光合作用中观察到的自然电荷转移级联，这启发了它的开发。异质结构的一个关键部分是一维中间层，它有助于电荷载体有效地从一个二维层扩散到另一个二维层。

该研究还研究了 TMDC 中载流子扩散的机制。研究人员利用瞬态吸收光谱法追踪了异质三层中的激子解离和电荷扩散，观察到超快电子转移到一层，空穴转移到另一层。

三层结构似乎有利于超快空穴传输和激子解离，从而实现长寿命的电荷分离。

电荷转移级联可实现激发态——电子和空穴位于三层内的不同位置——光化学反应可从激发态开始。电荷分离寿命越长，产生的电流就越多，因为更多的电子和空穴没有重新结合。

与 2D/1D 双层相比，三层膜的载流子产率提高了一倍。它还使分离电荷能够克服未结合分离电荷的层间激子结合能，这是此类材料面临的一个关键挑战。

NREL 材料科学博士后研究员 Alejandra Hermosilla Palacios 表示：“这些材料中的电子和空穴之间具有很高的静电相互作用，但我们已经证明，我们可以通过沿 SWCNT 网格进行有效扩散成功地将它们分离。”

“为了了解这些系统的效率，对不同步骤进行动力学分析是必要的。我们主要关注 SWCNT 引起的电荷扩散。我们希望了解电荷如何在 TMDC 层中扩散或移动，以便更好地提出新的系统，从而提高效率——产生更多的电子和空穴——甚至产生寿命更长的电荷(产生更高电流的机会)。”

在之前的电荷转移级联中，电荷转移的机制尚不清楚或未按预期进行。

迈尔斯说：“我们的结果表明，明确定义的电荷转移级联可以延长电荷分离寿命并提高电荷产量(或有效转移)，为更好地理解电荷如何在这些系统中移动以及如何继续优化它们铺平了道路。”

进一步研究：未来创新

研究结果为进一步研究载流子动力学机制奠定了纳米级模型的基础。增强的载流子产率预示着未来在先进光电系统中的应用。“我们的目标是继续分解光伏过程的每个步骤，以推进优化，”迈尔斯说。

“我们的研究结果对太阳能电池和太阳能燃料结构等纳米级光电设备的开发具有良好的前景，”Hermosilla Palacios说。

“混合维异质结构表现出光物理和技术优势，可能增强和加速光电子领域的创新。”

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