新型光催化剂实现优异的氧化甲烷偶联

研究人员开发出了一种新型催化剂 Au/BiO x -TiO 2，用于高效、选择性和稳定的光催化光驱动甲烷氧化偶联 (OCM)。

通过OCM生产高附加值化学品是缓解能源问题的一种有前途的方法。然而，由于OCM反应能垒高，对反应条件要求严格。与甲烷厌氧偶联相比，甲烷有氧偶联反应能垒较低，但仍面临产物选择性差、反应速率慢等挑战。因此，有必要设计高效的催化剂并优化反应路径，以解决OCM中的稳定性、选择性和反应性问题。

该课题组设计合成了一种双位点光催化剂Au/BiO x -TiO 2 ，​​它是BiO x团簇和Au纳米粒子的复合体系。BiO x团簇均匀分布在Au纳米粒子周围，紧密结合在一起。Au纳米粒子和BiO x团簇的协同作用使CH 4中的CH键活化和CH 3在不同位点偶联，防止CH 4在单个位点过氧化。这显著提高了C 2+产物的选择性。

采用自行设计的流动反应器，光催化OCM实现了20.8 mmol g −1 h −1的CH 4转化率和9.6 mmol g −1 h −1的C 2 H 6生成率，C 2+产物的选择性超过97%，稳定性可持续长达50小时，优于许多以前报道的催化剂。

研究组还基于原位光谱和理论计算验证了晶格氧参与OCM的机理，晶格氧可以有效增强CH的活化，而适量的氧的引入可以通过Mars-Van Krevelen机理补充晶格氧，同时实现高的选择性和稳定性。

这项工作强调了在化学反应中采用催化位点工程的重要性，并揭示了可持续且节能的 CH 4转化方法。

该项研究发表于《科学进展》杂志。研究团队由中国科学技术大学熊玉杰教授、刘东教授和张宁教授领导。

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